Dès le premier mois quand il a emménagé à Los Angeles, Taylor a eu des petits rôles à la télévision. En 2001, Taylor a fait ses premiers pas à la télévision en apparaissant dans le téléfilm, Shadow Fury. Puis en 2003, il a prêté sa voix à un personnage du dessin animé Rugrats Go Wild. Il a ensuite eu des petits rôles dans des séries télévisées comme : The Bernie Mac Show, Ma famille d'abord et Summerland. Puis il a encore prêté sa voix pour des dessins animés comme Danny Fantôme, Duck Dodgers et Quoi d'neuf Scooby-Doo ?. En 2005, à l'âge de 13 ans, il a eu le rôle de Elliot Murtaugh dans le téléfilm Treize à la douzaine 2.

La même année, il a eu son premier "grand" rôle dans le film Les Aventures de Shark Boy et Lava Girl. Taylor a vécu pendant trois mois à Austin au Texas pour tourner le film qui a eu de mauvaises critiques. Cependant, Taylor a été nommé aux Young Artist Awards en 2006 dans la catégorie "Meilleure performance dans un téléfilm, mini-série ou spécial - Premier rôle masculin".

En 2006, Taylor est apparu dans la série, Love Inc. et dans He's A Bully, Charlie Brown. Deux ans plus tard, Taylor a joué un des personnages principaux dans la série dramatique My Own Worst Enemy. Dans le magazine américain Rolling Stone, Taylor déclare qu'auparavant, il incarnait toujours des "mecs populaires, sportif ou brute".
 
En 2007, des réalisateurs étaient à la recherche d'un acteur qui pourrait incarner Jacob Black, le meilleur ami du personnage principal Bella Swan pour le premier volet de la saga Twilight. En janvier 2008, les auditions pour la saga ont débuté à Portland. Taylor n'avait jamais entendu parler de la saga avant que son agent le pousse à auditionner pour le rôle de Jacob Black. Durant l'audition, Taylor a fait quelques scènes de Twilight, chapitre 2 : Tentation et de Twilight, chapitre 3 : Hésitation aux côtés de Kristen Stewart qui avait déjà obtenu le rôle de Bella Swan. Le premier volet de la saga a été un carton et ont encaissé 392 millions de dollars. En 2009, Taylor a été nommé dans la catégorie "Meilleure performance - Homme pour Twilight", aux MTV Movie Awards, mais a été remporté par son partenaire, Robert Pattinson.
 
Initialement, le réalisateur Chris Weitz, a voulu refaire des auditions pour le rôle de Jacob Black pour le deuxième volet de la saga, Twilight, chapitre 2 : Tentation. Cela a été dût au fait que Taylor n'avait pas beaucoup de muscles à cette époque et que dans le deuxième volet, son personnage change énormément, autant physiquement que psychologiquement. Dans ce deuxième volet, Jacob devient un personnage important car il est un loup-garou. Une chaîne de télévision américaine, confirme que Chris envisageait de prendre l'acteur, Michael Copon pour incarner le "nouveau" Jacob Black ; cependant, Summit Entertainment déclare qu'une telle décision ne devait pas être prise. Pour continuer d'incarner son rôle, Taylor a donc dû prendre 14 kilos de muscles. En janvier 2009, Chris et Summit Entertainment déclarent que Taylor reste dans la saga et continuera d'incarner le rôle de Jacob Black. Lors d'une interview en 2009, Kristen Stewart déclare : "Taylor est devenu une personne différente physiquement." Puis Robert Pattinson a déclaré : "Quand je l'ai vu avec tout ses muscles, je me suis dit : 'Mon Dieu, je vais me faire virer' !" Dans une interview, Chris déclare que "c'est Taylor qui a eu le grand rôle pour ce deuxième volet alors que Robert n'apparaissait pas beaucoup". Puis il a aussi déclaré que si Taylor ne s'était pas donné autant de mal physiquement et psychologiquement, le film n'aurait pas eu autant de succès. Taylor a remporté le prix de l'"Acteur favori pour Twilight, chapitre II : Tentation" lors des People's Choice Awards 2010.
 
Entre le deuxième et troisième volet de la saga, Taylor a tourné dans la comédie romantique, Valentine's Day. Puis le 12 décembre 2009, il a présenté l'émission de télé américaine Saturday Night Live.
 
Le 7 juillet 2010, on retrouve Taylor dans le troisième volet de la saga, Twilight, Twilight, chapitre III : Hésitation. Taylor a d'ailleurs souvent remporté le prix de l'"Acteur favori pour Twilight" pour diverses cérémonies d'Awards. En novembre 2010, The Hollywood Reporter rapporte que Taylor fait dorénavant partie de ces jeunes stars modèles.
 
En 2011, il a le principal rôle dans Identité secrète.
 
Pour les années à venir, Taylor a de nombreux projets au cinéma comme : Moving Lights, Incarceron, Cancun, Stretch Armstrong et en plus du quatrième volet de la saga Twilight, Twilight, chapitre IV : Révélation.